En 1966 son contratados por Motown Records, donde escribieron y produjeron sus temas m{as populares, cantados por Marvin Gaye y Tammy Terrell: ‘Ain’t no Mountain High Enough’, ‘Your Precious Love’, ‘Ain’t Nothing Like the Real Thing’ y ‘You’re All I Need to get By’. Seg{un Marvin Gaye, Valerie Simpson cant{o las partes que Terrell no pudo terminar en su último Album, para que la familia de Tammi -que sufría un tumor cerebral- recibiera unos ingresos extra.

Nick Ashford y Valerie Simpson compusieron y produjeron prácticamente todas las canciones de tres álbumes de Diana Ross. Así mismo, trabajaron con Gladys Knight & The Pips.

Como intérprete, Valerie grabó junto a Nickolas su primer disco en 1964 ‘I’ll Find You’ publicado bajo el nombre de Valerie & Nick.

En 1970 fue la solista en el Album de Quincy Jones, ‘Gula Matari’ interpretando ‘Bridge Over Troubled Water’ y al año siguiente publicó un Album con Motown, ‘Valerie Simpson Exposed’ al que siguió ‘Valerie Simpson’ (1972).

Tras dejar Motown, Simpson y Ashford se casan y vuelven a publicar como dúo con el sello Warner en el que graban los Hits: ‘Don’t Cost You Nothin’ (1977), It Seems to Hang On’ (1978), ‘Is It Still Good To Ya’ (1978), ‘Found a Cure’ (1979), ‘Street Corner’ (1982) y su mayor éxito ‘Solid’ (1984).

En los últimos años realizaron actuaciones en salas pequeñas y actuaron por primera vez en Japón en 2009, dando ocho conciertos en el Blue Note de Tokyo.

Nickolas Ashford Murió en Agosto de 2011. El Año 2012, Valerie publicó un nuevo Album como solista: ‘Dinosaurs Are Coming Back Again’ donde incluyó un duo con Roberta Flack